Maradona a devenit, in noiembrie 2008, selectionerul Argentinei, el avand anterior doar doua experiente scurte si lipsite de succes ca antrenor, la echipele Mandiyu de Corrientes (1994) si Racing Club (1995). Printre contracandidatii sai pentru postul de selectioner figurau, la vremea respectiva, Diego Simeone, Carlos Bianchi, Miguel Ángel Russo si Sergio Batista.
Diego Maradona a debutat pe banca tehnica a Argentinei la 19 noiembrie 2008, la un meci cu Scotia disputat la Glasgow si castigat de argentinieni, cu scorul de 1-0. Dupa trei prime victorii, Maradona a suferit o infrangere, cu scorul de 6-1, in fata Boliviei, egaland cea mai severa infrangere din istoria nationalei Argentinei.
Cu doua meciuri inainte de incheierea preliminariilor Cupei Mondiale din 2010, Argentina se afla pe locul cinci in grupa si risca sa rateze calificarea, dar victoriile obtinute in ultimele doua partide au dus-o la turneul din Africa de Sud.
Dupa obtinerea calificarii, Maradona a jignit mass-media intr-o conferinta de presa transmisa in direct de televiziunile argentiniene, ceea ce i-a atras o suspendare de doua luni, valabila pana la 15 ianuarie 2010, si o amenda de 25.000 de franci elvetieni. In perioada suspendarii tehnicianului, Argentina avea programat un singur meci amical, cu Cehia, dar l-a anulat.
- Cupa Mondiala din Africa de Sud
La Cupa Mondiala din 2010, Argentina a debutat cu o victorie cu Nigeria, scor 1-0, urmata de inca un succes, scor 4-1, cu Coreea de Sud. In ultimul meci din grupa, Argentina s-a impus, cu scorul de 2-0, in fata Greciei.
In faza urmatoare, argentinienii au intalnit Mexicul, scor 3-1, dar apoi, in sferturile de finala au fost eliminati de Germania, scor 0-4. Dupa aceasta infrangere, Maradona a spus ca este posibil sa paraseasca postul de selectioner.
La 10 iulie, Federatia Argentiniana de Fotbal a anuntat ca ii va oferi fostului international un nou contract pe patru ani, insa dupa cateva zile, la 27 iulie, forul a anuntat ca a decis sa nu ii prelungeasca intelegerea tehnicianului.
Aceasta hotarare l-a infuriat pe Diego Maradona, care i-a acuzat pe presedintele forului, Julio Grondona, si pe directorul Carlos Bilardo ca l-au mintit si l-au tradat.